Utilização de métodos de modelagem molecular para caracterização do sistema (nBuCp)2Zr(CH3)2 imobilizado em sílica e ativado com MAO

AUTOR(ES)

Rossetti, Heitor Luiz

DATA DE PUBLICAÇÃO

2008

RESUMO

Neste trabalho é apresentada uma seleção métodos e softwares de modelagem molecular na escala da mecânica quântica. O método da DFT implementado no software ADF, versão 2004.01, foi escolhido para modelagem rigorosa e o método da solução analítica da equação de Schrödinger dependente do tempo, implementado no software em desenvolvimento SIMULMOLEC5, para modelagem aproximada. Ambos foram aplicados na modelagem de espécies químicas presentes no sistema catalítico heterogêneo bis-(n-butil ciclopentadienil) dimetil zircônio, (nBuCp)2Zr(CH3)2, ativado com metilaluminoxano (MAO) in situ e suportado em sílica. O software ADF, foi validado e, após, utilizado nas modelagens de trimetilalumínio, MAO, oligômeros do ácido silícico, do precursor catalítico (nBuCp)2Zr(CH3)2 e o mesmo enxertado em sílica e ativado com MAO. Todas essas espécies apresentaram características coerentes com os dados experimentais. O software SIMULMOLEC5 foi avaliado inicialmente quanto à aplicabilidade a espécies químicas com zircônio e alumínio. Foi modificado para gerar superfícies de isopotencial tridimensionais e re-parametrizado para utilizar somente dados físicos como raios covalentes, primeiros potenciais de ionização, números atômicos e posições dos elementos químicos nas moléculas modeladas. O trimetilalumínio e dímeros e dois complexos de Cp2Zr(CH3)2 ativados com MAO foram modeladas com sucesso.

ASSUNTO(S)

modelagem molecular catalisadores metalocenicos

Documentos Relacionados

• Imobilização de dicloreto de bis(butilciclopentadienil) zircônio em adutos de cloreto de magnésio (MgCl2.nEtOH) e seu desempenho em homopolimerização de etileno
• Sintese e estudos dos efeitos eletronicos dos complexos ferrotricarbonil e ferrodicarboniltrifenilfosfito com benzilidenoacetona para substituida com N(CH3)2, Cl, Br, OCH3 e NO2
• Estudo da preparação do catalisador Cp2ZrCl2 suportado em sílica utilizando um planejamento de experimentos
• Síntese e caracterização do sistema ZrO2-SiO2 com adição de cobalto para uso como pigmentos cerâmicos
• Caracterização da condutividade do sistema (Ce xY0,2-x)Sc0,6 Zr3,2O8-δ (0 < x < ) e da composição Ce0,04Y0,02Sc0,67Zr3,27O 7,66 em função do tempo