Synthesis and characterization of PB IND.1-XR IND.XZR IND.0,40TI IND.0,60O IND.3(R = La, Ba) / Síntese e caracterização estrutural e dielétrica de compostos ferroelétricos PB IND.1-XR IND.XZR IND.0,40TI IND.0,60O IND.3(R = La, Ba)

AUTOR(ES)
DATA DE PUBLICAÇÃO

2011

RESUMO

O titanato e zirconato de chumbo PB(ZR1-yTIy)O IND.3é um material ferroelétrico de estrutura perovskita que tem sido aplicado como transdutores, amplificadores, sensores piezoelétricos, piroelétricos e memórias ferroelétricas. É bem estabelecido que a incorporação de íons de LA POT.3+ou BA POT.2+nos sítios ocupados pelo PBno sistema PB(ZR1-yTIy)O(PZT), formando os sistemas PB1-xLAxZR1-yTIyO IND.3(PLZT) e PB1-xBAxZR1-yTIyO IND.3(PBZT), provoca mudanças significativas nas suas propriedades. No entanto, poucos trabalhos tem sido dedicados a esses sistemas contendo altas concentrações de TI, principalmente no que se refere à estrutura desses materiais. Assim, este trabalho teve por objetivo analisar as propriedades estruturais e suas correlações com as propriedades dielétricas dos sistemas PB1-xLAxZR0,40TI0,60O IND.3(PLZT100x) e PB1-xBAxZR0,40TI0,60O IND.3(PBZT100x) em função da composição e da temperatura. Foram preparadas amostras cerâmicas por meio de sinterização convencional com x variando entre 0,05 e 0,21 para o sistema PLZT e entre 0,10 e 0,50 para o sistema PBZT. Em relação à estrutura a longa distância, medidas de difração de raios X mostraram uma diminuição no grau de tetragonalidade com o aumento da concentração dos cátions substituintes, que foi atribuída à formação de vacâncias no sítio A (caso do LA) e diferença entre o raio iônico (caso do BA). Estas alterações estruturais em função da composição foram também responsáveis pelo aumento do grau de difusidade das curvas de permissividade dielétrica e pela observação de um estado ferroelétrico relaxor nas amostras contendo altas concentrações de LAe BA. Em relação à estrutural local, os resultados obtidos através da técnica de espectroscopia de absorção de raios X (XAS) nas bordas Kdo TIe LIII do PBmostraram que a incorporação de átomos de LAou BAà estrutura do PZT leva a uma redução no deslocamento do átomo de TIem relação ao centro do octaedro TIO IND.6e mudanças na ordem local do átomo de PB. No que tange as composições contendo 21% at. de LAe 50% at. de BA, diferentemente dos resultados de DRX que mostraram uma simetria cúbica, a técnica de XAS mostrou uma simetria local tetragonal. Em bom acordo com os resultados obtidos pela técnica de espectroscopia Raman, espectros EXAFS medidos em altas temperaturas mostraram também que a estrutura local não é compatível com uma estrutura de simetria cúbica. Espectros XANES medidos na borda Kdo oxigênio revelaram uma redução no grau de hibridização entre os estados 2p do Ocom 6sp do PBà medida que a concentração de LAou BAaumenta, que estaria relacionada com o surgimento de comportamento relaxor. Amostras cerâmicas densas nanoestruturadas de composição PZT, PLZT11 e PBZT10 foram preparadas pelo método de spark plasma sintering (SPS) a fim de analisar a influência do tamanho de grão. Foi verificado que as amostras sinterizadas por SPS apresentam tamanho de grão em torno de 60 nm. A caracterização dielétrica destas amostras mostra que a redução do tamanho de grão causa uma redução no valor de máximo da permissividade dielétrica e características difusas da permissividade em função da temperatura devido ao aumento das regiões de contorno de grão.

ASSUNTO(S)

difração de raios x espectroscopia de impedância espectroscopia de raios x ferroelectric material impedance spectroscopy lead titanate zirconate materiais ferroelétricos materiais relaxores pzt pzt relaxor material titanato e zirconato de chumbo x-ray absorption spectroscopy x-ray diffraction

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