Síntese e caracterizações de óxidos suportados e suas aplicações na oxidação de particulados de diesel

AUTOR(ES)
DATA DE PUBLICAÇÃO

2009

RESUMO

contendo CuO e Nb2O5, assim como, de zeólitas CeO2/USY visando a oxidação de particulados de diesel. Os catalisadores de CuO/Nb2O5/SiO2-Al2O3 e CuO/Nb2O5/MCM-41 contendo 25% de CuO e 25% de Nb2O5 foram modificados pela impregnação de 2,5 - 7,5% de K2O, Cs2O, KCl ou CsCl como promotores. O catalisador mais promissor foi o K2O/CuO/Nb2O5/MCM-41 com 2,5% de K2O, pois apresentou a mais baixa temperatura de oxidação (Tox = 446 C), a mais alta taxa de oxidação a 450 C, assim como, atividade em temperaturas tão baixas quanto 375 C. Um novo mecanismo para a oxidação do particulado de diesel é proposto no qual o particulado interage, principalmente, com a superfície dos cristalitos de CuO gerando CO. Posteriormente, ocorre a adsorção dissociativa do O2 gerando espécies altamente reativas que oxidam o particulado e/ou o CO produzido na primeira etapa. Os promotores interagem na vizinhança do sítio metálico reduzido facilitando a re-oxidação do mesmo, e modificam as propriedades morfológicas e químicas do catalisador. As zeólitas CeO2/USY foram impregnadas com 2 - 25% de CeO2 e calcinadas a 550C/8h. Os resultados de DRX indicaram uma diminuição da cristalinidade com o aumento do teor de CeO2 e mudanças relacionadas à cobertura do suporte, desaluminização e diminuição dos tetraedros SiO4. Os espectros de FT-Raman sugeriram a formação de uma monocamada de CeO2 em um teor entre 10 e 15%. A análise dos espectros de MAS RMN de 27Al mostrou um decaimento exponencial da área do Al (VI) em função do teor de CeO2 e a formação de uma monocamada com @12,5%. As micrografias (MEV) mostraram partículas esféricas com @500 nm de diâmetro e dispersões homogêneas, nas amostras com teores de até 10%, e aglomerados de tamanho crescente nas amostras com 15 e 25% de CeO2. A amostra com 10% apresentou sítios de Brönsted e de ligação de hidrogênio e a maior razão HPy/BPy, podendo este material ser mais promissor em reações de catálise ácida.

ASSUNTO(S)

usy pentóxido de nióbio zeólita cobertura de monocamada óxido de cobre promotores químicos mas rmn de 27ai quimica oxidação de particulados de diesel

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