Medidas de propriedades não lineares resolvidas no tempo em vidros dopados com pontos quanticos semicondutores

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DATA DE PUBLICAÇÃO

2001

RESUMO

Esta tese é dedicada ao estudo das propriedades ópticas lineares e não-lineares de vidros dopados com Pontos Quânticos (PQ) de PbTe. O interesse nesse tipo de vidro ocorre devido às altas e ultra-rápidas, não-linearidades obtidas com o confinamento quântico. O uso do PbTe é importante para que o pico de absorção ocorra na região de 1300nm a 1500nm utilizada em comunicações ópticas. As técnicas espectroscópicas lineares utilizadas nesse trabalho foram: absorção óptica, fotoluminescência (PL), fotoluminescência de excitação (PLE), estreitamento da linha de fluorescência (FLN) e absorção com pressão uniaxial. Também usamos uma técnica não linear, estudos de bombeio&prova, para obter a variação da absorção com resolução de femtossegundos. Dos estudos lineares obtivemos o comportamento do confinamento quântico em função da temperatura e da pressão, uma estimativa dos alargamentos homogêneo e inomogêneo e observamos uma quebra da linha de absorção do estado fundamental. Essa quebra foi atribuída à presença de "stress-strain" devido ao descasamento dos coeficientes de dilatação térmica PQ/matriz vítrea. Ao contrário dos semicondutores II-VI da família CdX que têm o "band gap" no ponto G da zona de Brillouin, a família PbX tem o "band gap" no ponto L e é 4 vezes degenerado, degenerescência conhecida como ?estrela?. Efeitos de "stress-strain" podem levantar essa degenerescência estrela e quebrar as linhas de absorção. O máximo da absorção em função da temperatura segue uma reta com inclinação negativa. A inclinação dessa reta é bem menor do que a prevista pelos modelos de confinamento utilizados com a inclusão da dependência dos parâmetros do "gap" em função da temperatura. O "Stokes Shift" observado entre o "band edge" nos experimentos de absorção e luminescência pode ser explicado pelos efeitos de renormalização do "band gap" (BGR ? "Band Gap Renormalization") devidos à alta concentração de portadores no PQ (representada por apenas um par elétron-buraco). Os experimentos de PLE e FLN mostraram uma estrutura separada do comprimento de onda de bombeio de 15meV, que pode ser atribuída a uma réplica do fônon LO. No experimento de bombeio&prova conseguimos observar, além dos aspectos usuais de uma variação da absorção que se recupera em um tempo da ordem de 100ps, o aparecimento de uma modulação oscilatória. Essa modulação é devida à geração de fônons acústicos coletivos coerentes que oscilam em um modo denominado ?modos de respiração? ou "breathing modes". Estes modos de oscilação já haviam sido observados por espectroscopia Raman, mas não em experimentos de bombeio&prova. Os "breathing modes" são excitados pela ?pressão de confinamento? dos portadores fotocriados e só são observados em materiais que apresentam degenerescência dos níveis de energia, pois do contrário a transição estaria bloqueada pela presença dos portadores. A excitação destes modos faz oscilar o tamanho dos PQ mudando o confinamento. Essa variação da energia dos níveis faz com que o feixe de prova entre e saia de ressonância, modulando a transmissão. A freqüência dos "breathing modes" depende do tamanho dos PQ. Os dados experimentais mostram uma boa concordância com o modelo teórico de modos normais de oscilação de uma inclusão esférica em um meio elástico infinito. Nossa análise foi capaz de explicar a freqüência, a fase, o amortecimento e a amplitude das oscilações assim como a forma de excitação e observação da oscilação em função do tamanho dos PQ. Finalmente, desenvolvemos um cálculo teórico para descrever os níveis de energia de PQ de PbTe incorporando efeitos de anisotropia de banda. Para isto retiramos a aproximação esférica de um modelo de Kang&Wise para os níveis de energia e resolvemos o problema diretamente. Nossos resultados mostraram o papel da anisotropia nos níveis confinados e como ela mistura os estados excitados. As correções obtidas são pequenas para PQ de PbS e PbSe, que têm um fator de anisotropia de 3:1, mas apreciáveis para PbTe, cujo fator é de 10:1. Com esse cálculo, o mais completo que pode ser feito dentro de um formalismo k · ¯p, podemos também resolver o problema de pontos quânticos elipsoidais. Os resultados do modelo foram utilizados em nossas interpretações dos resultados experimentais

ASSUNTO(S)

vidros oticos analise espectral espectroscopia de alta resolução

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