Influência do método de preparação e performance catalítica para os catalisadores de Pd-La2O3-Al2O3 aplicados na reforma autotérmica do metano

AUTOR(ES)

Alexandre Bôscaro França

DATA DE PUBLICAÇÃO

2008

RESUMO

Al2O3 e La2O3-Al2O3 (12 % p/p de La2O3) com solução aquosa de nitrato de paládio (1% p/p). Os suportes foram obtidos pelos métodos convencional (PdAl-Conv. e PdLaAl-Conv.), sol-gel a partir do Al-tri-sec-butóxido/etanol/HNO3 (PdAl-SG-Et e PdLaAl-SG-Et) e Al-tri-sec-butóxido/2-butanol/CH3COOH (PdAl-SG-2But. e PdLaAl- SG-2But ).Os catalisadores foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), área superficial específica (SBET), espectroscopia de refletância difusa na região do infravermelho com transformada de Fourier da adsorção do CO (DRIFTS-CO) e empregados na reação de reforma autotérmica do metano (RAM). Os resultados de DRX dos precursores obtidos pelo método sol-gel etanol/HNO3 e 2-butanol/CH3COOH apresentam uma estrutura do tipo boehmita e acetato de alumínio, respectivamente. Os catalisadores não apresentam picos difração referentes as espécies Pd e PdO, sugerindo que o metal esteja bem disperso no suporte. Os catalisadores PdAl-SG-Et., PdLaAl-SGEt. e PdAl-SG-2But. apresentam isotermas de adsorção do tipo IV, histerese H1e o catalisador PdLaAl-SG-2But. isoterma do tipo III e histerese H3. Os resultados de DRIFTS-CO mostram que a adição de La2O3 à γ-Al2O3 comercial suprime a adsorção do CO na forma de ponte sobre o Pd, enquanto que a forma de adsorção do CO não é sensível a presença de La2O3 nos suportes obtidos pelo método sol-gel. A razão das bandas BF/AF de CO adsorvido na forma de ponte e linear é de aproximadamente 4,8 e 2,3 para as amostras PdAl-Conv. e PdLaAl-Conv., respectivamente. Os catalisadores suportados em Al2O3 apresentam uma forte desativação durante o período de 24h em reação de RAM a 800 C, devido principalmente a aglomeração das partículas de Pd e não a deposição de carbono. Os catalisadores contendo La são mais estáveis e a razão H2/CO é dependente do método de preparação.

ASSUNTO(S)

metano sol-gel engenharia quimica lantânio reforma autotérmica paládio catálise

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