Estudo do efeito da adição de Au, Pd e Pt em catalisadores Cu/CeO2 aplicados à reação de deslocamento gás-água a baixa temperatura

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DATA DE PUBLICAÇÃO

2008

RESUMO

No presente trabalho foram preparados catalisadores Cu/CeO2 dopados com Au, Pd ou Pt para aplicação na reação de deslocamento gás-água, também conhecida como reação de shift ou pela sigla em inglês WGSR (water-gas shift reaction). O suporte CeO2 foi preparado por quatro métodos diferentes: Co-precipitação com uréia (CeO2-UGC), Hidrotérmico (CeO2-HT), Precipitação com NH4OH (CeO2-P) e Pechini (CeO2-Pe), sendo que também foi preparado um suporte CeO2-ZrO2 pelo método de Pechini (CeO2-ZrO2- Pe). As sínteses dos catalisadores x% Cu/CeO2 (x = 3, 5 ou 10% de Cu) foram realizadas por deposição-precipitação para obtenção de catalisadores suportados em CeO2-UGC, CeO2-HT ou CeO2-P e por impregnação para catalisadores suportados em CeO2-Pe ou CeO2-ZrO2-Pe, já a adições dos promotores Au, Pd ou Pt, em teores de 0,2, 0,5 ou 0,8% em massa, foram realizadas por deposição-precipitação. Os suportes e os catalisadores suportados foram caracterizados por difração de raios X (DRX), medida de área superficial específica pelo método BET, espectroscopia de raios X por energia dispersiva (EDS/EDX), redução à temperatura programada (RTP), espectroscopia fotoeletrônica de raios X (XPS), microscopia eletrônica de transmissão (MET), redução a temperatura programada acompanhada por espectroscopia de absorção de raios X dispersivo (DXAS) e oxidação a temperatura programada (OTP). Os catalisadores, previamente ativados, foram testados na reação de deslocamento gás-água a baixa temperatura (entre 200-350C) e os produtos formados foram analisados online por cromatografia gasosa. Dos resultados obtidos observou-se que a adição de ZrO2 ao CeO2 levou à estabilização do suporte, evitando a diminuição da área superficial específica. A preparação do CeO2 por precipitação com NH4OH (CeO2-P) resultou em um material com maior área superficial específica. Verificou-se também que a adição dos promotores Au, Pd ou Pt resultou em aumento de atividade dos catalisadores com os teores de metal mais baixos (<3,0% m/m), já nas amostras com teores de metal acima de 5,0%, apenas os catalisadores promovidos com Pd apresentaram desempenho catalítico igual ou superior aos dos catalisadores de cobre. Foram observados comportamentos diferentes nos catalisadores bimetálicos em relação ao aumento do teor de promotor. Enquanto os catalisadores com Au apresentam uma diminuição da atividade com o aumento da quantidade adicionada, ocorreu o contrário com os catalisadores contendo Pd; as amostras contendo Pt mantiveram a atividade quase inalterada, em todos os teores estudados. Dentre os materiais testados, o Pd mostrou melhor desempenho, tanto como catalisador monometálico quanto como promotor dos catalisadores de cobre suportados.

ASSUNTO(S)

metais nobres hidrogênio como combustível catalisadores bimetálicos ceo2 catálise heterogênea engenharia quimica catalisadores de cobre

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