Estudo das propriedades termodinâmicas e de transporte elétrico em manganitas / Estudo das propriedades termodinâmicas e de transporte elétrico em manganitas

AUTOR(ES)
FONTE

IBICT - Instituto Brasileiro de Informação em Ciência e Tecnologia

DATA DE PUBLICAÇÃO

28/03/2011

RESUMO

Neste trabalho foi realizado um estudo das propriedades termodinâmicas e de transporte elétrico na composição La1-xCaxMnO3, com x = 0.20, 0.25, 0.30, 0.35, 0.40 e 0.45, através de medidas de difração de raios x de alta resolução (DRX - AR), resistividade elétrica e susceptibilidade magnética em função da temperatura. As medidas de resistividade elétrica revelam que o mecanismo de transporte elétrico nas amostras com x = 0.20, 0.25, 0.30 e 0.35 é descrito pelo modelo de hopping de pequenos polarons. Nessas amostras foi observado, em altas temperaturas ~ T = 710 K, um comportamento histerético correspondente a uma transição de fase estrutural (TOR): ortorrômbica (Pnma) para romboédrica (R-3c). Ainda, a magnitude da resistividade elétrica, nas amostras com x = 0.20, 0.25, 0.30, 0.35, é da mesma ordem de grandeza (~ 5 mW× cm ) de um material com comportamento do tipo bad metals. Com o aumento do número de portadores de carga, foi observado um aumento robusto na magnitude da resistividade elétrica: da ordem de 100 vezes na amostra com x = 0.40 e da ordem de 1000 vezes na amostra com x = 0.45, sugerindo um caráter mais localizado dos portadores de carga, quando comparado com as amostras com 0.20 x 0.35. Além disso, o modelo de hopping de pequenos polarons não é mais satisfeito para explicar o mecanismo de transporte eletrônico nestas amostras. Medidas de susceptibilidade magnética revelam um estado paramagnético em todas as amostras em altas temperaturas. Na fase romboédrica (R-3c) foi observado um estado paramagnético convencional onde a lei de Curie é obedecida, sugerindo que os íons de Mn estão totalmente livres. Na fase ortorrômbica (Pnma) foi encontrado um estado paramagnético não convencional, onde existe interação magnética entre os íons de Mn. Um estudo detalhado desse estado magnético mostrou que o momento magnético médio diminui com o aumento da concentração de Mn4+. Esse resultado contradiz a hipótese de formação de clusters magnéticos através da interação magnética de dupla troca, o que é freqüentemente sugerido. Este resultado acena para um estado magnético e eletrônico homogêneo com forte correlação entre os íons de Mn. O volume da cela unitária da amostra com x = 0.30 em função da temperatura apresenta um desvio da linearidade do modelo fonônico (somente contribuição dos fônons). Sugere-se que esse caráter mais itinerante dos portadores de carga leva a uma contribuição eletrônica mais pronunciada à energia interna do sistema. O aumento da concentração de portadores de carga no sistema (x = 0.40 e 0.45) resulta em uma alteração no mecanismo de transporte eletrônico. Acredita-se que tal resultado está fortemente correlacionado com as propriedades estruturais do material. Um ajuste do volume da cela unitária e do coeficiente de expansão térmica das amostras com x = 0.30 e 0.45 usando o modelo Grüneisen possibilitou um estudo comparativo dos parâmetros físicos envolvidos. Uma diminuição do comprimento de onda mínimo com que um fônon pode propagar-se num cristal foi revelada pelo aumento da temperatura de Debye na amostra com x = 0.45. Tal resultado é conseqüência da diminuição do volume que sofre a cela unitária dessa amostra. Por outro lado, na amostra com x = 0.45 foi encontrado um aumento na quantidade γ/B: (y) = 1.25 (y) (B) 0.45 (B) 0.30 B B g g . Foi sugerido que esse resultado é causado por um aumento drástico do parâmetro Grüneisen ( 0.45 0.30 g >g ), proporcional a dv dV j / . O aumento de dv dV j / , variação da freqüência do modo normal JT com o volume, encontrada na amostra La0.55Ca0.45MnO3, diminui a probabilidade de hopping dos portadores de carga, resultando na alteração do mecanismo de transporte elétrico e no aumento abrupto da resistividade elétrica do sistema. Esses resultados sugerem fortemente que a alteração no mecanismo de transporte elétrico com a introdução de portadores de carga nessas amostras é causada pelo aumento do parâmetro dv dV j / .

ASSUNTO(S)

fisica manganitas pequenos polarons momento efetivo médio transição estrutural parâmetro grüneisen manganites small polarons average effective moment structural transition parameter gruneisen

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