Estudo das propriedades eletrônicas e estruturais de defeitos topológicos e fronteiras de grão em grafeno primeiros princípios

AUTOR(ES)
FONTE

IBICT - Instituto Brasileiro de Informação em Ciência e Tecnologia

DATA DE PUBLICAÇÃO

24/08/2011

RESUMO

Nesta tese, realizamos cálculos de primeiros princípios, baseados na Teoria do Funcional da Densidade de Kohn-Sham, com a aproximação do pseudopotencial, para investigar a energética e as propriedades eletrônicas e estruturais de grafeno policristalino e de grafeno contendo defeito topológicos. A motivação para esse trabalho decorre de serem fronteiras de grão e defeitos topológicos temas de destaque atual na física do grafeno sintetizado através da redução química do óxido de grafeno ou pela técnica de chemical vapor deposition. A tese consiste de quatro trabalhos interrelacionados. No primeiro trabalho, consideramos três fronteiras de grão do tipo tilt em grafeno, com diferentes ângulos de desalinhamento entre grãos adjacentes, formadas por uma repetição periódica de pares de pentágonos e heptágonos. Esse foi o modelo proposto para uma fronteira de grão observada, via scanning tunneling microscopy, sobre uma superfície de Highly Oriented Pyrolytic Graphite (HOPG), em 2002. Nossos cálculos revelam um comportamento não monotônico da energia de formação com o ângulo tilt e a ocorrência de um novo cone de Dirac anisotrópico no nível de Fermi, em um ponto k situado ao longo da direção da fronteira, na zona de Brillouin. No segundo trabalho, investigamos a possibilidade de que o magnetismo observado experimentalmente em fronteiras de grão em HOPG, possa ser devido á vacâncias que se formam nesse defeito. Nossos cálculos indicam que vacâncias na fronteira de grão em grafeno introduzem estados localizados no nível de Fermi, com instabilidades que levam a estados magnéticos, e que a energia de formação de vacâncias émais baixa no caroço das fronteiras de grão, principalmente nas regiões de compressão do defeito. No terceiro trabalho, consideramos folhas planas e corrugadas de grafeno, com diferentes concentrações de pentágonos e heptágonos, para estudar os efeitos da corrugação na estabilidade e nas propriedades eletrônicas de folhas de grafeno defeituosas. Nossos resultados revelam que redes de defeitos topológicos exibem toda a gama de comportamentos eletrônicos, incluindo metais, semicondutores de gap nulo e semicondutores de gap finito, dependendo da concentração de defeitos. De modo geral, a corrugaçãoo tende a reduzir a densidade de estados no nível de Fermi, a aumentar o gap ou a abrir gap em alguns casos, nos quais a respectiva estrutura planar é metálica. Nossos cálculos indicam também a ocorrência de uma instabilidade de estruturas planares quando a concentração de defeitos é menor que um certo valor crítico, pois, anéis de carbono com cinco e sete lados introduzem campos locais de curvatura positiva e negativa, respectivamente, para manter a coordenação tripla de cada átomo da folha. No último trabalho, estudamos os efeitos de deformações compressivas não homogêneas e buracos em folhas de grafeno, grafano e grafenol, que possuem inicialmente altas concentrações de pares de pentágonos e heptágonos separados. Permitindo-se a relaxação da deformação, encontramos que os defeitos topológicos tendem a se aglomerarem em uma rica variedade de padrões morfológicos com características estruturais dependentes da natureza da deformação inicial imposta sobre o sistema. Muitos destes aglomerados de defeitos topológicos tem baixas energias de formação. Os resultados estão em excelente acordo com os padrões observados experimentalmente em amostras de óxido de grafeno reduzido, que apresentam áreas com aglomerados de defeitos topológicos.

ASSUNTO(S)

física teses. grafeno propriedades eletrônicas

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