Estudo da oxidação parcial do metano a gás de síntese usando catalisadores de platina suportada

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DATA DE PUBLICAÇÃO

2005

RESUMO

Catalisadores contendo 1,5% em peso de Pt suportados em Nb2O5, LaCoO3, ZrO2, CeZrO2 e CeZrO2-M mesoporoso foram preparados e caracterizados através das técnicas de redução a temperatura programada (RTP), difração de raios-x (DRX) e dessorção à temperatura programada de CO2 e CO quimissorvido a temperatura ambiente após redução à 500C sob fluxo de H2. Os catalisadores foram avaliados nas reações de oxidação parcial do metano e de reforma deste com CO2 e H2O, à mesma temperatura (800C), pressão (1 atm) e velocidade espacial (180000 h-1). Os resultados revelaram que a magnitude da conversão do metano para a reação de oxidação parcial decresceu na seguinte ordem: Pt/CeZrO2 >Pt/CeZrO2-M >Pt/ZrO2 >Pt/LaCoO3 >Pt/Nb2O5 ≈ 0. Tais resultados foram coerentes com a evolução dos sítios redox/básicos existentes e com balanço entre estes e os sítios metálicos interfaciais. A redutibilidade dos catalisadores segue a mesma ordem, exceto para o catalisador Pt/LaCoO3 que foi mais redutível do que o catalisador Pt/ZrO2. Um esquema triangular de mecanismo onde coexistem as etapas direta e indireta de formação de gás de síntese explica todos os resultados existentes, seja modificando as condições reacionais ou o catalisador empregado. Os resultados da reforma do metano com CO2 e H2O revelaram a seguinte ordem decrescente de atividade: Pt/CeZrO2-M >Pt/CeZrO2 >Pt/ZrO2 >>>Pt/LaCoO3, Pt/Nb2O5 ≈ 0. Estes estão de acordo com o mecanismo bifuncional onde o balanço entre os sítios metálicos e redox foi de fundamental importância na obtenção de gás de síntese numa razão H2/CO igual à 2, tal como na oxidação parcial.

ASSUNTO(S)

catalisadores de platina catalisadores engenharia quimica metano oxidação

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