Development of alternative catalysts for the reduction of nitrogen oxides with carbon monoxide in plants of fcc. / Desenvolvimento de catalisadores alternativos para a redução de óxidos de nitrogênio com monóxido de carbono em plantas de fcc.

AUTOR(ES)

Rodrigo Veiga Tenório de Albuquerque

DATA DE PUBLICAÇÃO

2006

RESUMO

Recentemente, o desenvolvimento de tecnologias eficientes visando à redução dos óxidos de nitrogênio, em regeneradores de unidades de craqueamento catalítico em leito fluidizado, tem se tornado uma grande preocupação, devido aos rigorosos limites de emissão impostos pela legislação ambiental. Como a maioria das refinarias utiliza promotores de combustão, os catalisadores de redução devem operar em presença de monóxido de carbono e devem ser capazes de remover ambos os poluentes. Os óxidos metálicos suportados têm sido considerados como substituintes apropriados para os catalisadores à base de metais nobres. Entre eles, o cobre tem sido apontado como uma espécie ativa muito atrativa para a reação. Além disso, observou-se que a adição de um segundo metal melhora o desempenho catalítico dos materiais e que o suporte desempenha um papel importante na reação. Considerando estes aspectos, neste trabalho foi estudada a influência de diferentes suportes (ZrO2, CeO2 e ZrO2 -CeO2), no desempenho de catalisadores à base de cobre e ferro na redução catalítica de óxidos de nitrogênio usando monóxido de carbono como agente redutor. Os suportes foram preparados por técnicas de precipitação e os metais foram impregnados a partir de soluções de acetato de cobre e nitrato de ferro, seguido de calcinação a 450C. As amostras foram caracterizadas por análise química, análise térmica diferencial, termogravimetria, difração de raios X, medida de área superficial específica, espectroscopia por reflectância difusa na região do ultravioleta e visível, espectroscopia no infravermelho por transformadas de Fourier de monóxido de carbono quimissorvido, redução por hidrogênio à temperatura programada e espectroscopia fotoeletrônica de raios X. Os catalisadores foram avaliados, na faixa de 150 a 500C, na redução do óxido nítrico com monóxido de carbono. Observou-se que o suporte à base de zircônio era constituído das fases tetragonal e monoclínica e o óxido de cério da fase cúbica. Foi observado que o cério estabilizava a fase tetragonal do óxido de zircônio no suporte misto. Em todas as amostras, as áreas superficiais específicas foram próximas a 100 m2.g-1. Os resultados de XPS mostraram que o estado de oxidação do cobre era função do suporte usado. Entretanto, independente do suporte utilizado, a adição de ferro modificou as propriedades químicas do cobre favorecendo a formação de espécies mais redutíveis na superfície do catalisador. Os catalisadores contendo os dois metais mostraram-se mais ativos, seguidos por aqueles contendo ferro e cobre. O desempenho superior do catalisador bimetálico suportado em óxido de cério foi atribuído à capacidade dos metais em facilitar o ciclo redox, que ocorre durante a reação de redução do óxido nítrico com monóxido de carbono.

ASSUNTO(S)

cobre e ferro copper and iron inorganic oxides fisico-quimica redução de nox óxidos inorgânicos nox reduction

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