Contribuição ao estudo da absorção infravermelha por modos localizados do ion H- em cristais de CaF2:Er3+:H-, CaF2:Dy3+:H- e CaF2:Y3+:H-, utilizando-se um laser de CO2

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DATA DE PUBLICAÇÃO

1978

RESUMO

Relatamos contribuições originais ao estudo de modos localizados de íons H- em cristais de fluoreto de cálcio (inicialmente puros ou dopados com os terras-raras Er3+, Dy3+ e com Y3+)hidrogenados. Investigamos, no regime de altas potências, efeitos da temperatura da amostra e da intensidade do feixe incidente sobre as características da absorção ressonate, no IV, devida aos modos localizados do íon H-. Um laser de CO2 operando com chaveamento Q com pulsos de 600 nseg e alguns kw de potência em cada linha foi, então, especialmente construído para esta experiência. Observamos o deslocamento das frequências fundamentais dos modos em função da temperatura a que foram submetidas as amostras no intervalo de 20 K a 240 K. Explorando este efeito conseguimos localizar e identificar, essencialmente, todas as linhas de absorção encontradas anteriormente em trabalho de espectroscopia IV comum (baixas intensidades), em cristais de CaF2: TR3+: H-, associadas ao íon H- em sítios de simetria C4v e Td. Para isto, fixamos uma particular linha do laser, quase ressonante com a frequência do modo localizado, e pela variação da temperatura da amostra a colocamos em ressonancia com a frequência do modo. Particularmente um estudo sistemático da absorção por um modo localizado com simetria C4v da amostra de CaF2: Dy3+ H- revelou: a ) uma mudança gradual da forma da linha de absorção e um perfil tipicamente gaussiano a baixas temperaturas para um perfil lofentziano a temperatura mais altas; b ) um alargamento da linha de absorção com o aumento da temperatura o qual pôde ser definido a partir de nossos resultados experimentais, em termos da dependência: Dw = Dw0 + aT n , para T ³ 80 K com Dw0 = 1Dw0 cm-1, a = 2,6x10-3 cm-1 K-1,5 e n = 1,5 ; c ) um deslocamento térmico da frequência de pico do modo localizado, com uma dependência na temperatura T, expressa, a partir dos nossos dados experimentais, por wT = wT0 + a(T -T0) , para T ³ 65 K com a = - 4,7x10-2 cm-1/ K e T0 arbitrário porém ³ 65K. Tal dependência é consistente com um deslocamento térmico devido basicamente ao processo de expansão térmica da rede da matriz cristalina. Investigando o modo localizado com simetria Td, no cristal de CaF2: H- (puro), cuja frequência à 77 K é de 963,3cm-1, constatamos a presença de um modo adicional, não reportado anteriormente, para o qual registramos uma frequência de 963,3 cm-l à 140 K. Tentativamente o associamos a uma linha satelíte da transição fundamental originária de acoplamento do íon H- à impureza espúria, ou à vacância, em sítios do CaF2: H- onde a simetria Td é quebrada pelos citados acoplamentos. Constatamos ainda a presença de efeitos não lineares no comportamento da absorção em função da intensidade do laser, pelos modos C4v sistemas CaF2: TR3+ : H-. Estes foram observados com maior detalhe na amostra de CaF2: Dy3+: H- e apresentam as seguintes características : a ) a "baixas" intensidades ocorre um aumento na transmissão o qual associamos a um aquecimento local da amostra pelo feixe do laser ocasionando um deslocamento da frequência de pico do modo, com a consequente variação na transmissão; b ) a altas intensidades o aumento observado na transmissão, é por nós explicado pela preponderância sobre aquele efeito térmico, dos efeitos associáveis ao aparecimento da saturação da absorção do feixe pela amostra

ASSUNTO(S)

lasers cristais absorção hidretos

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