Catalisadores bimetálicos de Co e Ni aplicados à reforma à vapor do etanol: propriedades de oxiredução na resistência à deposição de carbono

AUTOR(ES)
FONTE

IBICT - Instituto Brasileiro de Informação em Ciência e Tecnologia

DATA DE PUBLICAÇÃO

30/03/2012

RESUMO

O efeito da variação da composição cobalto (Co)/níquel (Ni) em catalisadores à base destes metais de transição foi avaliado focando principalmente nas propriedades de oxirredução e sua relação com a deposição de carbono na reação de Reforma a Vapor do Etanol (RVE). Os catalisadores, com teor metálico de 15 e 8 % em massa, foram preparados por impregnação convencional dos sais de Co e Ni sobre o suporte MgAl2O4 sintetizado por método sol-gel. A caracterização foi realizada por isotermas de adsorçãodessorção de N2; difração de raios X (XRD); redução à temperatura programada (H2-TPR), análise termogravimétrica (TGA), microscopia eletrônica de varredura (SEM) e transmissão (TEM), espetroscopia de absorção de raios X próximo da borda (H2-XANES), espectroscopia de absorção de raios X estendida de estrutura fina in situ (RVE-EXAFS) e espectroscopia Raman. Os testes catalíticos foram realizados na faixa de temperatura de 250 a 700C e a dependência da conversão e distribuição de produtos com o teor e composição metálicos foi avaliada. Os perfis de redução e difratogramas levam a crer que ocorre a formação de um espinélio NiCo2O4 na proporção 1Co:1Ni em massa durante calcinação. Este espinélio quando reduzido forma uma liga Co-Ni, conforme mostram imagens de TEM e dados de EXAFS. A formação de liga, embora difícil de ser caracterizada, parece ser fator determinante na resistência a deposição de carbono sobre a superfície do catalisador durante a RVE. A deposição de carbono, conforme averiguada por TGA e SEM, é fortemente sensível ao teor metálico, sendo severa nas amostras monometálicas com maior teor de metal; já os catalisadores bimetálicos na proporção 1:1 são resistentes à deposição de carbono independentemente do teor. RVE-EXAFS mostrou que estes catalisadores não se oxidam durante reação; diferindo de catalisadores de Co, onde o equilíbrio entre sítios óxidos e metálicos controla as taxas de ativação de etanol e oxidação do carbono.

ASSUNTO(S)

catalisadores catalisadores bimetálicos reforma à vapor etanol acúmulo de carbono níquel cobalto xafs engenharia quimica nickel cobalt bimetallic catalyst steam reforming ethanol xafs

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