Aplicação de catalisadores de paládio suportado em alumina na combustão catalítica do metano.

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DATA DE PUBLICAÇÃO

2005

RESUMO

Neste trabalho foram sintetizados catalisadores do tipo PdOIAh03 ativos para a combustão do metano numa ampla faixa de temperatura. Os catalisadores aplicados na combustão catalítica a baixas temperaturas (inferiores a 600C) foram sintetizados com o objetivo de avaliar a influência da natureza do precursor de paládio e da rota de preparação sobre as suas propriedades catalíticas. Uma atenção especial foi dada à elucidação do efeito da dispersão do PdO. Dessa maneira, foram sintetizados catalisadores com diferentes dispersões do óxido de paládio, para que a natureza da reação - sensibilidade ou não à estrutura - pudesse ser investigada. Os precursores utilizados foram c1oreto, nitrato e acetilacetonato de paládio e as rotas de preparação empregadas foram a impregnação da alumina com as soluções destes precursores e o método poliol, no qual a deposição do paládio é realizada em um líquido poliol, por exemplo, etilenoglicol. Todos os catalisadores foram caracterizados por DRX, FRX,TEM, XPS, medidas de área específica, TPD de 02 e avaliados na combustão do metano por meio de reação superficial termoprogramada (TPSR). Os catalisadores preparados pelo método poliol e utilizando acetilacetonato de paládio como precursor apresentaram excelente dispersão e estabilidade térmica do PdO, sendo os mais ativos no que diz respeito à conversão, na combustão do metano. Apesar da conversão global ser favorecida com o aumento da dispersão, a conversão por sítio ativo, expressa pelos valores de TOF, variou pouco com a dispersão, o que sugere que a reação de combustão do metano sobre catalisadores do tipo PdOIAh03 não seria sensível à estrutura. Os catalisadores aplicados na combustão catalítica em temperaturas elevadas foram preparados com o objetivo de avaliar a influência da natureza do precursor de paládio não só sobre as propriedades catalíticas dos mesmos na reação de combustão do metano, mas também sobre a estabilidade térmica do PdO (fase ativa). Desta maneira, além dos sistemas do tipo PdO/Ah03, também foram preparados sistemas do tipo PdO/Ce021Ah03 a partir de diferentes precursores, com o objetivo de avaliar o efeito do Ce02 sobre a estabilidade térmica do PdO. Todos os catalisadores foram caracterizados por DRX, FRX, XPS, medidas de área específica, TPD de O2 e avaliados na combustão do metano por meio de TPSR. Os resultados obtidos indicaram que o efeito do Ce02 foi bastante favorável nos catalisadores preparados a partir do c1oretoe do nitrato de paládio, aumentando a estabilidade térmica do PdO e a atividade catalítica desses sistemas, enquanto naquele preparado a partir do acetilacetonato esse efeito foi negativo, indicando que o Ce02 interage de maneira distinta com os diferentes precursoresde paládio. Neste trabalho também foi realizado um estudo exploratório de sistemas monolíticos revestidos com catalisadores do tipo PdOIAh03. Os catalisadores foram preparados a partir do c1oreto e nitrato de paládio, e, numa etapa posterior, revestiram canais de um monólito a base de sepiolita. O material monolítico foi caracterizado por DRX, TO, DSC e MEV, os catalisadores em pó foram caracterizados por DRX, FRX, MEV e os catalisadores monolíticos foram caracterizados por MEV e FRX. Tanto os catalisadores em pó quanto os monolíticos foram avaliados na combustão do metano por meio de TPSR. Os resultados preliminares indicaram que a deposição dos catalisadores no monólito foi bastante positiva no que diz respeito à conversão do metano. Os catalisadores preparados a partir do nitrato mostraram-se, mais uma vez, como os mais ativos.

ASSUNTO(S)

methane combustion the catalysts alumina combustão catalítica do metano alumina paliadium fisico-quimica paládio

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