Analysis and application of the Lieb-Oxford bound in density-functional theory / Análise e aplicação do limite de Lieb-Oxford na teoria do funcional da densidade

AUTOR(ES)

Mariana Mieko Odashima

DATA DE PUBLICAÇÃO

2010

RESUMO

Simulações de propriedades de estrutura eletrônica possuem fundamental importância para a física do estado sólido e química quântica. A teoria do funcional da densidade (DFT) é atualmente o método de estrutura eletrônica mais empregado, desde escalas atômicas e nanoscópicas até aglomerados biomoleculares. A acurácia da DFT depende essencialmente de aproximações para os efeitos de troca e correlação, para as quais existem vínculos a serem satisfeitos como forma de controlar sua construção. Esse é um tópico de grande importância, pois a construção de melhores funcionais é necessária para uma descrição cada vez mais precisa dos efeitos de muitos corpos na DFT. No presente trabalho, investigamos o comportamento da energia de troca e correlação e o desenvolvimento de funcionais aproximados sob a ótica de um vínculo universal de sistemas de interação Coulombiana, o limite inferior de Lieb-Oxford. Primeiramente apresentamos evidências de que em diversas classes de sistemas a energia de troca e correlação é distante do limite de Lieb-Oxford. A redução do limite foi implementada nos funcionais Perdew-Burke-Erzenhof (PBE), porém a forma com que o vínculo é implementado apenas aumentou a energia de troca. Propusemos em seguida que o limite de Lieb-Oxford não fosse utilizado apenas para determinar o valor de um parâmetro, como em PBE, mas que fosse ponto-de-partida de uma nova forma família de funcionais, do tipo hiper-GGA. Exploramos uma construção não-empírica, com implementação pós-autoconsistente. A particular forma proposta se beneficiou da redução do limite Lieb-Oxford, obtendo resultados satisfatórios para as energias de correlação.

ASSUNTO(S)

teoria do funcional da densidade density-functional development construção de funcionais da densidade exchange-correlation energy density-functional theory energia de troca e correlação

Documentos Relacionados

• The generator coordinate method in density-functional theory
• A bird's-eye view of density-functional theory
• Transcription of ground-state density-functional theory into a local thermodynamics.
• Density-functional based tight-binding: an approximate DFT method
• Reactivity of the HIV-1 nucleocapsid protein p7 zinc finger domains from the perspective of density-functional theory