Adsorção e incorporação de impurezas em defeitos estendidos em folhas de grafeno / Adsorção e incorporação de impurezas em defeitos estendidos em folhas de grafeno

Walber Hugo de Brito

Nesse trabalho, estudou-se (i) a adsorção de átomos de ouro em folhas e nanofitas de grafeno, (ii) a adsorção de átomos de hidrogênio (H) e a incorporação de boro e nitrogênio em fronteiras de grão de folhas de grafeno. O intuito do estudo foi de se determinar quais são as influências dessas impurezas nas propriedades eletrônicas e a estabilidade energética desses materiais. As nanofitas de grafeno (GNR) estudadas foram a zigzag (Z-GNR) e a armchair (AGNR), pois estas configurações além de já terem sido observadas experimentalmente, possuem uma grande variedade de fenômenos ainda não estudados. Os modelos estruturais de fronteiras de grão estudados foram todos já observados experimentalmente e também vem sendo bastante estudados atualmente. Nesse contexto, (i) verificou-se que o Au se liga quimicamente com os átomos de carbono da borda, tanto para as Z-GNRs quanto para as A-GNRs, em que as energias de adsorção eram superiores a -1.0 eV/Au. Em relação às propriedades eletrônicas, foi observado que a presença do ouro nas bordas tende a metalizar o sistema criando níveis semiocupados, que são oriundos principalmente das trilhas de ouro formadas nas bordas. Foi obtido que o ouro sobre as nanofitas de grafeno tende a se difundir predominantemente para as bordas apresentando barreiras de energia em torno de 0.08 eV sobre as A-GNRs e 0.18 eV sobre as Z-GNRs. Adicionalmente, foram calculados os coeficientes de difusividade do Au sobre a folha e nanofita de grafeno através de simulações utilizando o método de Monte Carlo Cinético. Dos resultados obtidos, pôde-se inferir que o processo de nucleação de nanoestruturas de Au sobre as bordas é um processo favorável. (ii) Para o H sobre o grafeno, foi estudado a adsorção de um único átomo e depois de um par de átomos sobre as fronteiras de grão. Verificou-se que o H forma uma ligação química com um átomo de carbono, sendo que este sofre uma mudança na hibridização sp2 para sp3. Nesse contexto, foi obtido que o H é mais estável sobre as fronteiras de grão, em que foi calculado uma diferença de energia de adsorção entre -0.72 a -1.51 eV/H. Em relação as propriedades eletrônicas, obteve-se que a presença do H metaliza o sistema e tende a localizar os níveis eletrônicos dos defeitos, mudando assim a dispersão eletrônica desses níveis. Adicionalmente, foi realizado uma análise detalhada da mudança das propriedades eletrônicas através de simulações de imagens STM das fronteiras de grão na presença de impurezas de H. Para uma concentração maior de H, obteve-se que é mais estável a formação de regiões hidrogenadas sobre a região do defeito do que com relação a região de grafeno ideal. Isto faz com que seja possível obter um padrão de regiões hidrogenadas em folhas de grafeno policristalinas, os quais serão determinados pelas fronteiras de grão. Finalmente, em relação à incorporação de boro e nitrogênio nas fronteiras de grão, verificou-se que a incorporação substitucional de BC e NC nas regiões de defeito são processos energeticamente favoráveis e até exotérmicos para alguns casos. Verificou-se também que mesmo estando na região dos defeitos as impurezas promovem a dopagem da folha de grafeno. Além disso, foi considerada a formação de regiões de h-BN ou domínios h-BNC nos sistemas. Nesse contexto, foi obtido que tais regiões são mais estáveis energeticamente nas fronteiras de grão. Fato este que abre a possibilidade que tais regiões podem ser padronizadas pelos tipos de fronteiras de grão existentes na folha de grafeno.

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